単一の活性中心で異なる反応を連続的に行う酵素の構造基盤

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2026-10-15 愛媛大学

愛媛大学の研究チームは、単一の活性中心で酸化反応と、それに共役した異性化反応を連続的に行う酵素「D-アピオン酸オキシドイソメラーゼ(ApnO)」の立体構造を解明し、触媒メカニズムを明らかにした。研究チームは、入手が難しい本来の基質D-アピオン酸に代わり、利用可能な別の化合物も基質となることを見いだし、詳細な生化学的解析を可能にした。さらに、大型放射光施設SPring-8で取得した高分解能X線回折データから酵素の立体構造を決定し、2個の金属イオンと阻害剤が結合した構造をもとに反応機構を推定した。ApnOには、四面体配位という珍しい構造を持つマンガンイオンが存在していた。また、別の酵素であるケトール酸レダクトイソメラーゼと反応の特徴に類似性がある一方、活性中心周辺のアミノ酸残基は大きく異なっていた。このことから、両酵素は類似の反応機構を独立に獲得した可能性が示された。本成果は、酵素の触媒機構や分子進化の理解を深めるものである。

単一の活性中心で異なる反応を連続的に行う酵素の構造基盤
ApnOの触媒する反応

<関連情報>

ApnOによる酸化と共役した異性化反応の構造基盤 Structural basis for oxidation-coupled isomerization by ApnO

Seiya Watanabe, Yuzuki Aono, Shin-ichi Terawaki, Himika Sato, Taiyo Yokoi
Journal of Biological Chemistry  Available online: 9 October 2026
DOI:https://doi.org/10.1016/j.jbc.2026.113628

Summary

D-Apionate oxidoisomerase (ApnO), involved in D-apiose metabolism from bacteria, is one of the few examples of the enzymes that catalyze two different reactions within a single active site, whereas there is no functional orthologue with significant sequence identity. Based on genome context, we found that ApnO additionally utilizes D-erythronate and D-ribonate as substrates, which made it possible to functionally characterize the enzyme. Crystallographic studies (using anomalous dispersion analysis) revealed that the overall folding of ApnO was similar to that of ketol-acid reductoisomerase (KARI), with two magnesium ions at sites II and I, and that the purified (inactive) enzyme contained one zinc ion at site II (and NAD+). Further crystallization in the presence of manganese ion led to the binding of manganese ions at both sites II and I. Among them, the coordination geometry at site II was uniquely tetrahedral, differed from the typical octahedral geometry observed at site I. Several crystal structures in complex with malonate and/or its derivative inhibitor, together with substrate docking simulations, showed a mechanism of oxidation-coupled isomerization similar to that of KARI via a cyclopropane transition state, whereas only four active site residues around the metal ion binding site I were conserved between ApnO and KARI, suggesting that they convergently acquired the second metal ion binding site (site II) in evolutional stage.

生物化学工学
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